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論文

低エネルギーイオンドーピングによるカーボンアロイ形成とその吸着脱硫への応用

下山 巖

放射線と産業, (141), p.7 - 11, 2016/12

化石燃料の脱硫は水素製造における必須のプロセスである。従来の水素化脱硫に代わる新たな手法として提案されている吸着脱硫では安定で高機能の活性炭吸着材の開発が求められているため、発表者は低エネルギーイオンビームでヘテロ原子ドーピングを行った炭素材料(カーボンアロイ)に対しチオフェン吸着特性のドーパント依存性を調べた。15族の窒素とリンをグラファイト表面にドーピングした場合、窒素よりもリンの方がチオフェン吸着に対して優れた効果を持つこと、及び室温と高温のグラファイトにリンドーピングを行うと室温ドーピングした試料の方が10倍以上優れたチオフェン吸着能を示すことを見いだした。X線吸収分光法を用いた局所構造解析により両者のリンの構造が異なることを明らかにし、室温ドーピングでは曲面構造が形成されたことにより高い吸着特性を持つことを示した。以上の結果は低エネルギーイオンビームによるカーボンアロイ開発の可能性を示している。

論文

Thiophene adsorption on phosphorus- and nitrogen-doped graphites; Control of desulfurization properties of carbon materials by heteroatom doping

下山 巖; 馬場 祐治

Carbon, 98, p.115 - 125, 2016/03

 被引用回数:34 パーセンタイル:72.4(Chemistry, Physical)

$$pi$$共役系炭素材料へのヘテロ原子ドーピングが吸着脱硫特性に与える影響を調べるため、リン及び窒素をドーピングしたグラファイトに対してチオフェン吸着量を比較した。X線光電子分光法から求めた被覆率から、リンドープしたグラファイトの方が窒素ドープ試料よりも10$$sim$$20倍高いチオフェン吸着能を持つことを明らかにし、吸着脱硫特性がドーパントの種類に大きく依存することを示した。また、吸収端近傍X線吸収微細構造スペクトルの偏光依存性を用いてドーパントサイトでの立体配置の違いを区別し、曲面構造のリンサイトが平面構造のリンサイトよりも約10倍高いチオフェン吸着能を持つことを明らかにした。分子軌道計算を用いた解析により、リンと窒素のドーパント効果の違い、及び平面構造と曲面構造におけるチオフェン吸着特性の違いを理論的に明らかにした。チオフェン吸着後の加熱処理によるチオフェン脱離結果から、再活性化におけるリンドーピングの利点についても指摘する。

論文

放射線を利用した環境浄化技術

小嶋 拓治

放射線, 29(2), p.77 - 85, 2003/04

微細フィルタや活性炭による除去,高温下の触媒を用いた分解などの従来技術では困難である、排煙や廃水に極微量含まれる環境汚染物質の浄化には、放射線を利用した環境保全技術が有用である。ここでは、石炭燃焼火力発電所排煙からのNO$$_x$$やSO$$_2$$の除去(脱硝脱硫),焼却炉からの排出ガス中のダイオキシンの分解,換気ガス中の有害揮発性有機化合物,農業廃棄物の再利用などへの放射線の応用の例を紹介する。

論文

電子ビームによる排煙処理

徳永 興公

原子力システムニュース, 9(1), 6 Pages, 1998/06

電子ビーム排煙処理について、脱硫・脱硝反応プロセス、除去特性、排煙処理の基本プロセス、他の方法と比較したときの経済性等の特徴について述べるとともに、基礎的研究、工学的研究開発のこれまでの経緯についてまとめた。さらに、上記基礎的研究・パイロット試験等の工学的検討をふまえて現在進展している実用規模プラントによる実証試験の現状について最新の状況をまとめた。

論文

Electron beam technology for purification of flue gas

徳永 興公

Environmental Applications of Ionizing Radiation, p.99 - 112, 1998/00

電子ビーム排煙処理法は、石炭燃焼排煙の処理を対象として既に実規模プラント建設の段階にまで実用化研究が進展している。原研は民間会社と共同で平成3年から6年にわたって石炭燃焼排煙を処理対象とした電子ビーム排煙処理法のパイロット規模での試験を実施した。この試験によって、電子ビーム法は既に実用化されている他の方式の方法と遜色ない性能を有する、より単純なプロセス構成の乾式法であることを実証することができた。本論文においては、電子ビーム排煙処理法のプロセス、反応機構、特徴について述べるとともに、これまでに我国で実施された電子ビームによる石炭燃焼排煙、都市ごみ燃焼排煙、自動車道路トンネル換気ガスの処理のためのパイロット試験の概略と試験で得られる結果について述べる。

論文

電子ビーム排煙処理研究開発の現状

徳永 興公

光および活性化学種の反応工学;化学工学シンポジウムシリーズ62, p.21 - 27, 1998/00

電子ビーム排煙処理においては、電子ビーム照射によってイオン化した窒素、酸素、水、炭酸ガス分子は電子等と中和反応を引き起す。この中和反応の過程で生成するラジカルによって硫黄酸化物、窒素酸化物は硫酸、硝酸に酸化され、更にこれらの酸は予め添加したアンモニアと反応して粉末状の硫安、硝安に転換する。このような反応プロセスを利用した電子ビーム排煙処理法の実用化研究は進展し、商業プラント建設の一歩手前の段階である実用規模装置運転による実証の段階にある。すなわち、中国では実用規模の実証装置が既に連続運転中であり、また、わが国やポーランドにおいて実証試験が建設中である。

論文

Electron beam treatment of lignite-burning flue gas with high concentrations of sulfur dioxide and water

南波 秀樹; 橋本 昭司; 徳永 興公; 鈴木 良治*

Radiation Physics and Chemistry, 53(6), p.673 - 681, 1998/00

 被引用回数:11 パーセンタイル:66.39(Chemistry, Physical)

SO$$_{2}$$(4,800ppm)、NO(320ppm)、H$$_{2}$$O(22%)を含む模擬リグナイト燃焼排煙からのSO$$_{2}$$、NO$$_{x}$$除去を調べるための実験を行った。10.3kGy照射、リークアンモニア無しの条件でのSO$$_{2}$$とNO$$_{x}$$の除去効率は、それぞれ、70$$^{circ}$$Cで97%と88%、80$$^{circ}$$Cで74%と85%に達した。SO$$_{2}$$とNO$$_{x}$$の除去効率は、同一処理条件では、800ppmのSO$$_{2}$$と225ppmのNOならびに7.5%の水を含む石炭燃焼排煙よりも高かった。この高い除去効率は、主として、HO$$_{2}$$とOHラジカルによってNOをNO$$_{2}$$に、SO$$_{2}$$をSO$$_{3}$$に酸化する効果的なラジカル反応に起因するものと思われる。NラジカルとNH$$_{2}$$ラジカルによるNO$$_{x}$$のN$$_{2}$$ならびにN$$_{2}$$Oへの還元反応もまたリグナイト燃焼排煙中の除去反応を促進する。副生物は若干のH$$_{2}$$SO$$_{4}$$を含む(NH$$_{4}$$)$$_{2}$$SO$$_{4}$$とNH$$_{4}$$NO$$_{3}$$の混合物であった。

論文

A Technique for desulfurization and denitration of exhaust gases using an electron beam

徳永 興公

Sci. Technol. Jpn., 16(64), p.47 - 50, 1998/00

我国で開発された電子ビームによる排煙処理技術について、反応機構・プロセスを解説するとともに、本技術の実用化を目指した動向について述べる。実用化に向けては、我国の中部電力(株)が22万KW重油火力発電ボイラーからの排煙62万m$$^{3}$$/hrを処理する実規模プラント建設に来年1月に着手し、1999年10月からの実証試験開始を目指す計画を発表した。また、中国においては、30万Nm$$^{3}$$/hr量の排煙(石炭火力発電ボイラーからの排煙)を処理するプラントが成都市にすでに完成、運転を開始している。さらに、ポーランドにおいても、中国のプラントと同じ規模のプラントの建設が進められている。

論文

電子ビームによる石炭燃焼排煙処理技術

橋本 昭司; 徳永 興公

OHM(総合電気雑誌), 82(9), p.55 - 59, 1995/09

電子ビームによる燃焼排煙中の硫黄酸化物(SO$$_{2}$$)並びに窒素酸化物(NOx)の除去の原理について解説すると共に、原研、中部電力(株)、(株)荏原製作所が中部電力新名古屋火力発電所構内で共同実施した石炭燃焼排煙処理パイロットプラント試験の概要並びにその成果、及び経済性検討結果を紹介する。

論文

乾式同時脱硫・脱硝技術の確立を目指して:電子ビーム照射による石炭燃焼排煙処理技術の開発

田中 雅*; 小倉 義己*; 徳永 興公; 橋本 昭司; 南波 秀樹; 土居 祥孝*; 青木 慎治*

電気評論, 0(8), p.70 - 73, 1995/08

電子ビーム排煙処理法は、乾式で同時に脱硫・脱硝ができ、副生品は肥料として回収できる新しい排煙処理法である。この電子ビーム排煙処理法の実用化を目指して、日本原子力研究所、中部電力(株)、(株)荏原製作所は共同で、大型パイロットプラントを建設し、実証試験を行った。その結果、従来法に勝るとも劣らない性能を持っていることを実証した。この実証試験の成果に基づいて、実機の試設計を行ったところ、従来法に比べて建設費で約25%、運転費で約20%の削減が図れることが分かった。

論文

電子ビームによる排煙処理の基礎研究

南波 秀樹

原子力工業, 41(7), p.20 - 23, 1995/00

電子ビームを用いた排煙処理技術の開発は我が国で始まり、有望な乾式の同時脱硫・脱硝法として注目を集めている。この電子ビーム法による排煙処理に関し、石炭燃焼排煙を例にとり、その基礎的な反応機構を中心に、基礎研究の成果について述べる。電子ビームによる脱硫・脱硝反応においては、生成するラジカルが重要な役割をはたしている。NOならびにSO$$_{2}$$のラジカルとの反応のG値は、標準的な石炭燃料排煙では、NOが約14、SO$$_{2}$$が約6と見積もられる。このラジカルによる反応以外に、脱硫の場合は、照射しなくともアンモニアを添加するだけで、脱硫のおこる「サーマル反応」が存在する。

論文

電子線排煙処理におけるイオン-分子反応の役割

南波 秀樹

質量分析, 43(5), p.313 - 322, 1995/00

電子線を用いた排煙処理法に関して、石炭燃焼排煙を例にとり解説すると共に、その基礎的な反応機構、特にその反応の初期におけるイオン-分子反応の役割について詳述する。このイオン-分子反応におけるクラスターイオンの重要性を述べると共に、この過程で生成すると予想されるラジカル種について論じる。主要正イオン種であるH$$_{3}$$O$$^{+}$$(H$$_{2}$$O)$$_{n}$$、生成可能な正イオン種NH$$_{4+}$$(H$$_{2}$$O)$$_{n}$$と主要負イオン種であるO$$_{2-}$$(H$$_{2}$$O)$$_{m}$$、生成可能な負イオン種CO$$_{4-}$$、SO$$_{4-}$$(H$$_{2}$$O)$$_{m}$$との中和反応からはHO$$_{2}$$ラジカルが生成する。しかしながら、生成可能な負イオン種であるSO$$_{4-}$$(H$$_{2}$$O)$$_{m}$$の中和反応からは、OHラジカルが生成すると共に、硫酸ならびにそのアンモニウム塩が直接生成する可能性がある。

論文

電子ビームによる排煙処理

徳永 興公

燃料及燃焼, 60(10), p.746 - 752, 1993/00

原研で研究開発を進めてきた電子ビームによる排煙処理技術について、そのプロセス、反応メカニズム、特徴について述べるとともに、現在我が国において進められている石炭火力発電所排煙の処理、都市ごみ燃焼排煙の処理及び自動車道路トンネル換気ガスの処理のためのパイロット試験の現状について概略を紹介する。

論文

Experiments on chemical reactions in electron-beam-induced NO$$_{x}$$/SO$$_{2}$$ removal

徳永 興公; 南波 秀樹; 広田 耕一

Non-thermal Plasma Techniques for Pollution Control; NATO ASI Series, G34(PART B), p.55 - 62, 1993/00

電子ビームによる排煙処理技術については現在大型装置による試験が我国では3ヶ所、ポーランドでは1ヶ所で進められている。これら実用化を目指した実証試験と並行して、このプロセスの反応メカニズムの解明やより効率的処理方法の開発を目的にした基礎研究も進められている。原研においては、実排煙を模擬した混合ガスによる小規模試験を行い、(1)N-15で標識した$$^{15}$$NO,$$^{15}$$NH$$_{3}$$を用いた実験によってNOの一部がN$$_{2}$$に転換すること、(2)電子ビームの照射なしに進行するSO$$_{2}$$とNH$$_{3}$$との反応の特徴のいくつかを明らかにした。(3)また、NO$$_{x}$$,SO$$_{2}$$の除去に必要な電子ビームの線量の低減を、出来るだけ低い温度で多段照射することによって達成できることを明らかにした。

論文

Pilot-plant for NOx,SO$$_{2}$$ and HCl removal from flue-gas of municipal waste incinerator by electron beam irradiation

土井 猛*; 長田 容*; 森重 敦*; 徳永 興公; 宮田 定次郎; 広田 耕一; 中島 道博*; 古宮 幹久*; 宮島 清則*; 馬場 重和*

Radiation Physics and Chemistry, 42(4-6), p.679 - 682, 1993/00

原研高崎研で行った小規模試験を用いた試験によって、電子ビーム照射によって都市ごみ燃焼排煙中のNO$$_{x}$$,SO$$_{2}$$,HClを効率よく除去できることが示された。この試験結果をふまえて、最大電圧0.95MV、最大出力15kWの電子加速器を用いたパイロット試験を実施することとした。パイロットプラントは松戸市クリーンセンターに建設した。ごみ焼却炉からの排煙30,000Nm$$^{3}$$/hの1,000Nm$$^{3}$$/hをパイロットプラントに導入し、消石灰スラリー又は粉末状消石灰を添加しながら電子ビーム照射を行う。本論文では、パイロットプラントについて概略を述べるとともに得られた結果について述べる。

論文

電子ビームを使った石炭燃焼排煙処理パイロット試験

徳永 興公

OHM(総合電気雑誌), 79(12), p.13 - 15, 1992/12

原研で開発した電子ビームを用いた排煙処理の原理、特徴を述べるとともに、原研、中電、荏原の共同研究で実施した石炭燃焼排煙処理の基礎試験の成果及び、基礎試験の成果にもとづいて開始したパイロットプラントの概略について述べた。

論文

電子ビーム利用の排煙処理法

徳永 興公

化学装置, 34(8), p.55 - 59, 1992/08

電子ビーム排煙処理法について、プロセスの概要、脱硫、脱硝反応機構、特徴について解説するとともに、現在原研が民間会社と共同で進めている石炭火力発電所排煙処理のためのパイロット試験の概略について述べる。さらに、パイロット試験の基礎となった基礎試験結果について述べるとともに、現在世界各国で進められている排煙処理技術開発について、ポーランドのパイロット試験、ドイツKfKの副生物の効率的捕集法の開発、東京都が進めているトンネル廃棄ガスの脱硝技術の開発等の現状について述べた。

論文

Electron beam treatment of flue gas from a municipal waste incinerator

徳永 興公; 青木 康; 佐藤 章一; 須田 昇一*; 宮本 和千代*; 鈴木 良治*; 青木 慎治*

Applications of Isotopes and Radiation in Conservation of the Environment, p.105 - 114, 1992/00

電子ビーム照射による都市ごみ燃焼排煙のNO$$_{x}$$,SO$$_{2}$$,HClを同時に除去する研究を行った。実際の排煙の組成Nと同じ組成の模擬排煙を粉末状の水酸化カルシウムを添加しながら電子ビーム照射した。その結果、150$$^{circ}$$Cで10kGyの電子ビーム照射によって脱硝率75%、脱硫率及び脱塩化水素ガスはほぼ100%が得られた。脱硝率は、照射温度依存性が大きく、照射温度が低い方が大きかった。このプロセスにおけるNO$$_{x}$$,SO$$_{2}$$,HClは、水酸化カルシウムと反応して、硝酸カルシウム、硫酸カルシウム及び塩化カルシウムとしてドクフィルター2は、電気集じん器で回収できた。

論文

電子ビームによる都市ごみ燃焼排煙処理技術

徳永 興公

高圧ガス, 29(12), p.850 - 852, 1992/00

都市ごみ燃焼排煙の窒素酸化物、硫黄酸化物、塩化水素を電子ビーム照射で除去する技術について、現在松戸市クリーンセンターで進めているパイロット試験及びパイロット試験の前に実施した基礎試験について概略を述べた。さらに、本プロセスの原理及び特徴についても述べ、本方法が実用的にすぐれた方法であること、本パイロットプラント試験の次の段階においては、実規模装置の設計、建設が可能であることについても述べる。

論文

電子線照射による排煙処理

徳永 興公

Isotope News, 0(450), p.8 - 11, 1991/12

原研で技術開発を進めている電子線照射による排煙処理技術について、原理、装置の概略、特徴、他の方法との比較等を述べた。

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